Por deseo de su padre, el arquitecto Girolamo Rainaldi, recibió una educación humanista en el Colegio Romano, que completó mediante el estudio de la geometría en la Sapienza. Al mismo tiempo recibió instrucción en música, probablemente de Virgilio Mazzocchi, maestro di cappella del Colegio Romano y, tal vez, más o menos directamente, de Giacomo Carissimi, con quien comparte una cierta afinidad estilística, pues este último enseñó durante décadas en el Colegio Germánico en San Apolinar.

Iglesia de Santa Agnesse, Piazza Navona, Roma, obra de Carlo Rainaldi

Rainaldi fue uno de los arquitectos más influyentes del Siglo XVII, trabajando inicialmente junto a su padre. Después de la muerte de su padre, se adhirió al monumental estilo Barroco, y ganó influencia después que el Papa Urbano VIII Barberini fue reemplazado por el gobierno más austero de Inocencio X Pamphili. Además de edificios, Rainaldi diseñó también escenografías para eventos y ritos religiosos. En 1650 diseñó la escenografía del Quarant'ore (Oración de cuarenta horas) para la iglesia del ges, y en 1665 el catafalco conmemorativo de Felipe IV de España.

Según Passeri no sólo tocaba el órgano, clavecín, doble arpa y lira da braccio 'exquisitamente y con gran refinamiento', sino también compuso 'con gusto excepcional y habilidad'. Sus composiciones conocidas, que comprenden "2 Lamentaciones", 1 Salmo" y "19 Cantatas para una o dos sopranos y bajo continuo", han llegado recientemente a la luz. Son similares a las cantatas de Carissimi y Luigi Rossi en su forma -alternancia de recitativo y aria con la inclusión de ritornelos- y en la expresividad con la que los textos se ven reforzadas por el uso de la disonancia. Son, por otra parte, no menos notables que las iglesias, altares, monumentos y arcos de triunfo que diseñó en su principal condición como arquitecto.

Todas sus obras hicieron de Carlo Rainaldi una de las más importantes figuras de la arquitectura romana del siglo XVII, como demuestra su nominación a príncipe de la Accademia di San Luca en 1673.